Գրել է մանկավարժական–մեթոդական բազմաթիվ աշխատություններ։ Առանձնակի կարևորություն ունի նրա «Ուսումն մայրենի լեզվի» Ա, Բ, Գ, Դ տարիների համար դասագրքերը, որոնցից առաջինը շուրջ 40 տարի (1875-1916) եղել է ամենատարածված այբբենարանը հայկական դպրոցներում։
1869 թվականին «Արարատ» ամսագրի առաջին համարներում հրապարակել է «խորհրդածություն դաստիարակության վերաբերյալ» հոդվածաշար։
Վերնատուն
Ղազարոս Աղայանը նաև Թիֆլիսում Հովաննես Թումայանի կողմից ստեղծված Վերնատուն գրական խմբակի մշտական անդամներից էր։ Վերնատան մշտական անդամները շաբաթը մեկ-երկու անգամ հավաքվում էին Հովհաննես Թումանյանի տանը՝ իրար տեսնելու, զրույց անելու։ Այս հանդիպումների ընթացքում մեծ գրողները ընթերցում ու քննարկում էին համաշխարհային գրականության դասական և նոր հեղինակների գործերը, ինչպես նաև իրենց գործերն էին ներկայացնում ընդհանուր քննադատման։